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中(zhong)国科(ke)大近红外响(xiang)应型(xing)形貌异质(zhi)结光阳极研究取(qu)得新进展
来源:科研部 发布时间:2020-07-23 浏览次数:10

将(jiang)太(tai)阳能(neng)直接转化(hua)为化(hua)学燃料提供(gong)了一种(zhong)存储可再生能(neng)源的(de)(de)(de)(de)(de)方法。然(ran)而,光(guang)电化(hua)学(PEC)制(zhi)氢的(de)(de)(de)(de)(de)实(shi)际(ji)应(ying)用依(yi)然(ran)受阻于(yu)(yu)其低的(de)(de)(de)(de)(de)能(neng)量(liang)转换效率。目前,越(yue)来越(yue)多(duo)的(de)(de)(de)(de)(de)半(ban)(ban)导体可以作为光(guang)阳极材(cai)料。但(dan)是(shi),这(zhei)些半(ban)(ban)导体一般具有宽的(de)(de)(de)(de)(de)带隙,这(zhei)将(jiang)他(ta)们的(de)(de)(de)(de)(de)光(guang)谱(pu)吸收范围(wei)(wei)限制(zhi)在紫外(wai)(wai)光(guang)区(UV,<400 nm)和可见(jian)光(guang)区(可见(jian),400-700 nm)。考虑到红外(wai)(wai)光(guang)(IR,>700 nm)占(zhan)了太(tai)阳光(guang)能(neng)量(liang)的(de)(de)(de)(de)(de)50%左右,将(jiang)材(cai)料的(de)(de)(de)(de)(de)光(guang)谱(pu)吸收范围(wei)(wei)扩展至红外(wai)(wai)区有助于(yu)(yu)器件的(de)(de)(de)(de)(de)效率逼近(jin)Shockley-Queisser效率。

窄(zhai)带(dai)隙半导体(ti)具备近(jin)(jin)红(hong)外光(guang)(guang)谱(pu)吸收能力,其中具备大的(de)(de)吸收截(jie)面积(ji)和长载流(liu)子寿(shou)命的(de)(de)窄(zhai)带(dai)隙半导体(ti)拥有(you)成为近(jin)(jin)红(hong)外活(huo)(huo)性光(guang)(guang)电(dian)极的(de)(de)潜力。然而(er),窄(zhai)带(dai)隙半导体(ti)中的(de)(de)电(dian)子-声子相互作用(yong)会导致光(guang)(guang)生载流(liu)子的(de)(de)寿(shou)命变短,这会导致催化剂表面的(de)(de)光(guang)(guang)生空(kong)穴(xue)浓度降(jiang)低(di),进而(er)降(jiang)低(di)了(le)表面氧(yang)化反应发生的(de)(de)概率。至今,近(jin)(jin)红(hong)外光(guang)(guang)活(huo)(huo)性光(guang)(guang)阳极的(de)(de)光(guang)(guang)电(dian)转换效率(IPCE)始终难以提高。

近日(ri),中国科学技(ji)术大学俞(yu)书宏院士团队基(ji)于(yu)窄(zhai)带隙(xi)半导体材料(liao)设计了一种具有近红外活性(xing)的晶格匹(pi)配的形貌异(yi)质结光阳(yang)极材料(liao),所(suo)研制的异(yi)质结表现(xian)出优异(yi)的光电化学(PEC)制氢性(xing)能。相关成果以“Boosting photoelectrochemical efficiency by near-infrared-active lattice-matched morphological heterojunctions”为题于(yu)7月14日(ri)发表在《自然•通(tong)讯》上(Nature Communications 2021, 12, 4296)。

研究人员设计(ji)了(le)一种具有(you)晶格匹配的(de)(de)形(xing)貌异(yi)质结的(de)(de)BiSeTe三元合金(jin)基光(guang)(guang)(guang)阳极(ji)(图(tu)1),该电(dian)(dian)极(ji)的(de)(de)光(guang)(guang)(guang)谱(pu)吸收(shou)范围(wei)扩展到(dao)了(le)1100 nm,其(qi)光(guang)(guang)(guang)电(dian)(dian)化学制氢的(de)(de)能量转换效率得以(yi)改善。晶格匹配的(de)(de)形(xing)貌异(yi)质结由于避(bi)免了(le)晶格失配的(de)(de)影响而降低了(le)界面缺陷的(de)(de)存(cun)在,有(you)利于降低光(guang)(guang)(guang)生载流子(zi)(zi)的(de)(de)复(fu)合速率,这为提(ti)高光(guang)(guang)(guang)电(dian)(dian)极(ji)的(de)(de)能量转换效率提(ti)供了(le)方向。实(shi)验证(zheng)明,异(yi)质结的(de)(de)存(cun)在提(ti)高了(le)光(guang)(guang)(guang)生载流子(zi)(zi)的(de)(de)分离效率,进而延长了(le)载流子(zi)(zi)的(de)(de)寿命。因(yin)此,在近红外(wai)光(guang)(guang)(guang)下,BST-MHs光(guang)(guang)(guang)阳极(ji)的(de)(de)IPCE(在800 nm下为36%)和光(guang)(guang)(guang)电(dian)(dian)流密(mi)度(在0.75 VRHE下为(wei)3.7 mA cm-2)均展现(xian)出了优(you)异的性能(图(tu)2)。

1. BST-MHs的(de)(de)(de)(de)(de)形貌与组分(fen)表征。(a)BST-MHs的(de)(de)(de)(de)(de)TEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)。(b)BST-MHs的(de)(de)(de)(de)(de)AFM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)。(c)BST-MHs的(de)(de)(de)(de)(de)暗场STEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)和(he)EDS元(yuan)素(su)面(mian)分(fen)布图(tu)(tu)(tu)像(xiang),选取的(de)(de)(de)(de)(de)为Bi-M(蓝色(se)),Se-K(红色(se))和(he)Te-L(黄色(se))信号。(d)BST-MHs的(de)(de)(de)(de)(de)切(qie)片示意图(tu)(tu)(tu)。(e, f)界面(mian)处(chu)的(de)(de)(de)(de)(de)TEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)和(he)HRTEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)。(g, h, i)图(tu)(tu)(tu)c中(zhong)绿框内(nei)纳(na)米(mi)(mi)管的(de)(de)(de)(de)(de)HRTEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)、FFT图(tu)(tu)(tu)像(xiang)和(he)反转(zhuan)FFT图(tu)(tu)(tu)像(xiang)。(j, k, l)图(tu)(tu)(tu)c中(zhong)蓝框内(nei)纳(na)米(mi)(mi)片的(de)(de)(de)(de)(de)HRTEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)、FFT图(tu)(tu)(tu)像(xiang)和(he)反转(zhuan)FFT图(tu)(tu)(tu)像(xiang)。(m, n, o)图(tu)(tu)(tu)c中(zhong)黄框内(nei)界面(mian)的(de)(de)(de)(de)(de)HRTEM图(tu)(tu)(tu)像(xiang)、FFT图(tu)(tu)(tu)像(xiang)和(he)反转(zhuan)FFT图(tu)(tu)(tu)像(xiang)。

2. 光(guang)阳(yang)极(ji)(ji)的(de)PEC性能(neng)。(a, b)BST-MHs、BST-NTs、BST-NSs和BST-NTs + BST-NSs光(guang)阳(yang)极(ji)(ji)的(de)电流-电压曲(qu)线(xian)(xian)(a)和IPCE(b)。(c)不(bu)同光(guang)阳(yang)极(ji)(ji)的(de)电化学(xue)阻抗谱。(d,e)BST-MHs、BST-NTs、BST-NSs和BST-NTs + NSs光(guang)阳(yang)极(ji)(ji)在NIR光(guang)下的(de)瞬态(tai)电流-时间曲(qu)线(xian)(xian)(d)和瞬态(tai)电流分析曲(qu)线(xian)(xian)(e),测试电压为0.60 VRHE。(f)BST/CoSeTe-2%光(guang)阳极的稳定性测(ce)试。

这项(xiang)研究(jiu)提出了一(yi)种具有近(jin)红(hong)(hong)外(wai)活(huo)(huo)性的形(xing)貌异(yi)质结的构筑策略(lve)。由纳米管和纳米片构成(cheng)的晶(jing)格匹(pi)配的形(xing)貌异(yi)质结对近(jin)红(hong)(hong)外(wai)光(guang)的表现(xian)出极高的吸收能力(li)并(bing)且拥有出色的载(zai)流子分离能力(li)。通过将窄带隙半导体的优势整合到(dao)晶(jing)格匹(pi)配的形(xing)貌异(yi)质结中,这项(xiang)研究(jiu)为(wei)设计有效的近(jin)红(hong)(hong)外(wai)活(huo)(huo)性的光(guang)电(dian)化学器件提供了新的可能性。

该(gai)项研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)受到国(guo)家(jia)自然科(ke)学(xue)基金(jin)委创新研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)群体、国(guo)家(jia)自然科(ke)学(xue)基金(jin)重点(dian)基金(jin)、中国(guo)科(ke)学(xue)院前沿(yan)科(ke)学(xue)重点(dian)研(yan)(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)项目、合肥(fei)大(da)科(ke)学(xue)中心卓越(yue)用户基金(jin)等资助。

附论文链接:


(合肥(fei)微尺(chi)度物(wu)质科(ke)学研究中心、化学与材料科(ke)学学院、科(ke)研部)


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